抗戰全面爆發后的1938年2月至1939年5月，錢大鈞在國民政府空軍委員會擔任主任、秘書長。在任期間，他直接指揮了武漢空中保衛戰。1938年4月29日，日軍出動了40余架飛機轟炸武漢。在錢大鈞的指揮下，中國空軍駕駛飛機起飛迎戰，經過半個多小時的激戰，日機被擊落21架，中國空軍只損失9架飛機。不久，他還成功組織了一次飛機遠航日本本土投放“宣傳彈”的空襲行動。1938年5月19日下午3時23分，錢大鈞組織徐煥升等駕駛兩架馬丁式B10轟炸機自漢口升空飛向日本，向日本九州島長崎，福岡、久留米、佐賀等都市散發了20萬張用日文寫成的反戰傳單，傳單上的文字是：“中日兩國有同文同種、唇齒相依的親密關系，應該互助合作，以維持亞洲和全世界的自由和平，日本軍閥發動的侵略戰爭，最后會使中日兩國兩敗俱傷，希望日本國民喚醒軍閥放棄進一步侵華迷夢，迅速撤回日本本土?！毙鞜ㄉ韧瓿扇蝿蘸螅?0日安然返回漢口。據徐煥升回憶，當時的情況是：“日本的防空哨戒能力相當幼稚，我們侵入日本上空時，并未被發現，直到完成任務離開日本，俯視眼底的都市才剛剛在實施燈火管制。及至天色通明飛回到我國東海岸上空之際，接到地面聯絡，得知在上海、杭州一帶有多架日本飛機升空攔截我們，但我們則掩蔽在云霧中安全返航?！边@次對日本本土的空襲行動，后來被稱為“人道飛行”。